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論文題目「多相交流アークにおける電極現象の可視化」

釘宮悠太
1.緒言
 新規な熱プラズマ発生手法の一つである多相交流アークは,プラズマ体積が大きい,処理物質の高温中の滞留時間が長い,エネルギー効率が高いといった特徴を持つ.そのため,ナノ粒子合成やインフライトガラス溶融など,多量の粉体処理プロセスへの応用が期待されている.しかし,多くの電極を用いた交流方式の熱プラズマ発生手法であるため,電極消耗が問題となる.長時間の安定した連続運転や,生成物への電極由来の不純物混入の防止のため,電極消耗現象の理解が不可欠である.多相交流アークの電極消耗は,主に液滴飛散と蒸発からなる.電極には,高融点金属でのWに仕事関数が低い金属酸化物を数%添加したものが用いられている.
 一般に,熱プラズマを用いた粉体処理プロセスは,Arなどを用いた不活性雰囲気で行われる.近年では,安価なN2を雰囲気ガスとして利用する研究が注目されている.しかし,N2雰囲気における多相交流アーク電極に関する研究例は少なく,理解が十分ではない.
 そこで本研究では,添加酸化物およびN2が多相交流アークの電極蒸発現象に与える影響の解明を目的とした.この目的達成のために,高速度カメラと特定の波長のみを透過するバンドパスフィルターを組み合わせた計測を行うことで,放電中の電極由来のW蒸気の可視化および電極温度計測を試みた.

2.実験装置および計測手法
 多相交流アーク発生装置は,位相が30度異なる交流電圧を12本の電極に印加し,熱プラズマを発生させる装置である.圧力を大気圧とし,アーク電流値を150 Aとした.また,電極近傍にシールドガスとしてAr-N2混合ガス(10 L/min)を供給し,N2濃度を80vol%とした.電極を1.3~2wt%のLa2O3, Ce2O3, Y2O3, ThO2, Dy2O3, Er2O3を添加したWとした.W電極は,直径6.0 mm,先端角度は60度とし,電極間距離を80 mmとした.
 電極由来のW蒸気および電極表面を装置上部の高速度カメラで観察した.カメラ撮影時,オシロスコープにより電圧・電流波形を同期して計測した.熱プラズマからの発光は,電極からの熱放射や様々な発光種の線スペクトル,連続スペクトルが同時に観測される.したがって,高速度カメラと特定の波長域のみを透過するバンドパスフィルター(BPF)を組み合わせた二波長同期計測システムを用いた.なお,電極近傍の発光分光計測より,BPFの波長域を選定した.
 W蒸気を評価するため,相対強度法を用いた.W蒸気の撮影時には,W原子の線スペクトルのみを可視化できる393 nmと,Ar原子の線スペクトルのみを可視化できる738 nmの波長のBPFを選定した.得られた二波長における発光強度比から,相対強度分布を算出した.
 電極温度を計測するため,赤外線二色放射測温法を用いた.電極表面の撮影時には,電極由来の熱放射のみを可視化できる785 nmと880 nmの波長のBPFを用いた.得られた二波長における発光強度比から,電極温度分布を算出した.

3.実験結果
 La2O3を2.0wt%添加したW電極を用いた条件における交流一周期のW蒸気の高速度画像において,交流電流の変化に伴いW蒸気挙動も変動することが確認された.陽極時にのみ,W蒸気の強い発光が観察された.この原因として,陽極時と陰極時における熱収支が異なることがあげられる.陽極時では,熱電子凝縮による熱が電極に流入する一方で,陰極時は熱電子放出による熱を失う.したがって,陰極時より陽極時の方が熱的負荷が大きくなる.また,電極表面近傍に存在する電場の影響が受けることも原因となる.陰極時に蒸発したWは高温のアーク中で瞬時にイオン化し,電場の影響を受け電極表面に再堆積する.
 陽極時の最大電流時における各電極のW蒸気の相対強度分布において,添加物種の違いによりWの蒸発に違いがみられた.La2O3-Wのとき,W蒸気が最も顕著に観察された.
 次に,蒸発による消耗現象の理解のため電極温度計測を行った.電極先端部の最高温度はLa2O3-Wが約5000 Kと最も高く,W蒸気の観察結果と相関がみられた.これらの結果を以下で考察する.
 N2雰囲気では,10,000 Kを超える高温のアーク中にNラジカルが豊富に存在する.そのため,電極添加物がNラジカルに還元される反応を考慮した.X軸をNラジカルによる添加物の還元反応のΔGが0となるときの温度,Y軸を添加物の沸点とし,それらがW蒸気面積に与える影響を考察した.添加物とNラジカルの反応性が高く,かつ添加物の沸点が低い電極ほど蒸発が顕著であった.これらについて,化学的要因と熱的要因から検討する.
 化学的要因について説明する.窒素ラジカルによる還元反応については,金属酸化物からO原子が一つとれる反応と定義した.また,この温度域において最も安定となるNOを生成物とした.添加酸化物がNラジカルにより還元されることで,電極表面の実効仕事関数が増加する.これにより,陽極時において熱電子を受け取る際の仕事関数分の加熱が増加し,電極温度が上昇する.よって,Nラジカルに還元されやすい金属酸化物を添加した電極ほど,Wの蒸発が加速する.
 熱的要因について説明する.交流電流の増加に伴い,Wより沸点の低い金属酸化物が先に蒸発する.金属酸化物由来の金属蒸気がアーク中に混入すると,局所的に電気伝導度が上昇する.これが,アーク中で局所的な電流密度の上昇を引き起こし,アーク温度の上昇につながる.結果,アークから電極への熱流束が増加し,電極温度を増加させる.よって,沸点が低い金属酸化物を添加した電極ほど,Wの蒸発が加速する.
 以上より,N2雰囲気下では,高沸点かつNラジカルとの反応性が低い,ThO2やY2O3などを添加した電極が適切であるといえる.

4.結言
 本研究では,高速度カメラとBPFを組み合わせた新規な計測手法を用いて,電極由来のW蒸気の可視化および電極温度計測に成功した.また,N2および電極材料が電極蒸発現象に及ぼす影響を明らかにした.熱的要因や化学的要因を考慮すると,高沸点かつNラジカルに還元されにくい電極材料が適切である.得られた知見より,低消耗な多相交流アークによる粉体処理プロセスの構築が可能となる.




化学工学会第51回秋季大会
プラズマシンポジウム最優秀学生賞(2020年9月)
「窒素雰囲気における多相交流アークの電極蒸発機構」
化学工学部門2020年修士中間発表
優秀発表賞(2020年2月)
「ナノ粒子合成に用いる熱プラズマ発生装置の電極消耗機構」


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