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論文題目「水プラズマを用いたグルコース水溶液の分解機構の解明」

小関悠太郎

緒言
水プラズマは水を原料としてプラズマを発生させる手法である.豊富なH,O,OHラジカルによる高活性およびプラズマの持つ高エンタルピーという特長から,物質の大量処理を見込んだ廃棄物処理技術への応用が検討されている.一方で,地球温暖化の進行に伴ってバイオマス利用技術が検討されるようになり,水プラズマを用いてバイオマスを分解し、燃料ガスを回収する研究が進んでいる.しかしながら現在まで水プラズマでの分解における分解物質の反応機構は解明されていない.
よって本研究の目的は水プラズマを用いたバイオマスの分解反応機構の解明とする.モデル物質として木質バイオマスの主成分であるセルロースを構成するグルコースを選定した.昨年度までの研究において,分解生成物中に未特定物質が存在することが分かっている.本研究ではLC-MSを用いて未特定物質の定性を新たに行うとともに,特定された物質から水プラズマ中のグルコースの分解機構について検討した.

実験方法
本実験で使用した水プラズマ反応装置は直流電源を用いて大気圧下でプラズマを発生させており,グルコース水溶液を吸湿剤でアーク電極近傍まで吸い上げ,アークに直接導入している.グルコース水溶液はアークおよびプラズマジェット中で分解され,下流の低温領域で再結合反応を起こす.操作条件としては,アーク電流を6.0〜9.5 A,原料濃度を0.2~1.0 mol%の範囲で変化させて実験を行った.
分解後の気体と液体を回収し,気体の分析にはガスクロマトグラフ(GC)と質量分析器(QMS)を使用し,液体の分析には液体クロマトグラフ質量分析計(LC-MS),高速液体クロマトグラフ(HPLC),紫外可視分光光度計(UV-VIS),全有機炭素計(TOC)を使用した.

実験結果
分解後の気体はH2,CO,CO2,CH4から構成され,電流値の増加とともにCO2が増加してた.これはアーク電流の増加に伴ってH2Oの分解が促進され,再結合領域中でOHラジカルによる酸化反応が促進されるためである.
LC-MSを用いた液体生成物の定性分析より,新たにアルデヒド類(HCOH,CH3COH,(COH)2,CH3COCHO)が確認された.HPLCとTOCを用いて定量分析を行い,供給した原料中の炭素を基準とした分解生成物の炭素収支を算出した.未特定物質は昨年度の研究で45 mmol/L存在していたが,本研究においては最大で17 mmol/Lであり,液体成分の解明が進んだといえる.成分中で残存グルコースが最も多くの割合を占め,アルデヒド類はその次に多かった.
本研究においてアルデヒド類が中間生成物として新たに発見され,これをもとに数種類の反応機構を提案した.

結言
水プラズマを用いてグルコース水溶液の分解を試みた.生成気体は主にH2,CO,CO2から構成され,H2,COの割合は84vol%となった.液体成分は主に残存グルコースとアルデヒド類から構成されることが判明した.今後は未特定物質のさらなる解明とともに,考察した反応機構における妥当性の検証を行う予定である.


卒業論文の内容は2016年4月24日にBS-フジテレビの「革新のイズム」にてテレビ放映されました。
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研究論文
  • Yutaro Ozeki, Tsuyoshi Matsuo, Manabu Tanaka, and Takayuki Watanabe: Characteristics of Water Thermal Plasma for Biomass Utilization System, Journal of Fluid Science and Technology, accepted.
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