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論文題目「ロングDCアークを用いたPFCガスの分解」

赤松宏一

1. 諸言
　SF6は熱的・化学的に非常に安定な気体であり，無毒かつ耐熱性，耐腐食性，絶縁性に優れている．そのためSF6は電気絶縁用の気体や半導体のクリーニングガスなどの分野で利用されている．しかしSF6はCO2の24,000倍の地球温暖化係数と非常に長い大気寿命を持ち，分解処理方法の確立が求められている．中でも熱プラズマを用いた分解方法は，高温ゆえの高化学活性を持つため処理速度が速いこと，有害な副生成物の発生が抑制されること，高価な触媒等を必要としないことなどの利点がある．
　そこで本研究では新規の熱プラズマ発生方法であるロングDCアークを用いたSF6の分解を試みた．ロングDCアークは通常のDCアークよりも一桁以上長い電極間距離を有する．このため高い処理速度を維持した状態で，被分解ガスの滞留時間を長くすることができ，難分解性のフッ素化合物の分解に非常に有効である．

2. 実験装置および実験方法
　ロングアーク発生装置では，電極にCuを用い，電極間距離はプラズマガスとしてN2 (25 L/min), 被分解ガスとしてSF6 (0.5 L/min), 添加ガスとしてH2O，H2，またはO2を選定し，混合ガスとして反応菅上部から流した．添加ガスはH/Fの値が0.5，1.0，2.0とし，S/Oの値が1.5，3.0，6.0となるように供給した．
　SF6は反応管内のロングDCアークによって分解する際，有毒な酸性化合物の生成が予想されるため，処理ガスを水酸化カリウム水溶液で満たされたスクラバに通した後にサンプリングまたは排気した．サンプリングしたスはガスクロマトグラフ(GC)と四重極型質量分析器(QMS)を用いて，分解率とガス組成を分析した．

3. 実験結果
　添加ガスを加えないとき分解率(DRE: Destruction and removal efficiency)は0%であり，SF6は完全に再結合した．すべてのガスについてH/FまたはO/Sを増加させるとDREは増加した．これはFがHと，SがOと結合し，安定化合物を形成したためである．
　H2添加時，DREは高くなった．アークを7,000 KとするとH2O，H¬2，O2は原子まで解離している．冷却過程でのHF，SO，SF，OH，H2，O2の再結合開始温度は4,700 K，4,300 K，3,900 K，3700 K，3,800 Kである．HFはSOよりも広い温度領域でSFよりも優位に結合を生成する．またH2はOHとO2よりも再結合温度が低く，活性種の競合が少ない．よってH2添加時はHが再結合領域に存在しやすく，HFを形成しやすいためDREが高くなった．
　次に副生成物の評価を行う．QMSにより検出されたフラグメントはSF6，SO2F2のものであった．SO2F2はSF4が加水分解することによっても発生する．そこで各添加ガス条件とSO2F2のフラグメントであるSO2F2+の値との関係をFig. 3に示す．H2添加の時はほとんど検出されなかった．またH2OとO2についてはO/S= 1.5のとき極大値をとり，その後減少した．これはOが少ない条件ではSO3への反応が進まず，未反応のFと反応するためである．

4. 結言
　ロングDCアークシステムにより難処理ガスであるSF6を分解し，分解率と副生成ガスについて評価した．添加ガス割合を増やすことで分解率が上昇し，副生成物が減少した．難処理物質の高い分解率が得られるロングDCアークの廃棄物処理での活躍が期待される．